Modification of titania having different crystallite sizes and their applications as supports for cobalt catalysts

Thesis (M.Eng.)--Chulalongkorn University, 2008

Saved in:
Bibliographic Details
Main Author: Kitima Pinkaew
Other Authors: Bunjerd Jongsomjit
Format: Theses and Dissertations
Language:English
Published: Chulalongkorn University 2012
Subjects:
Online Access:http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/20456
Tags: Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
Institution: Chulalongkorn University
Language: English
id th-cuir.20456
record_format dspace
spelling th-cuir.204562012-06-23T11:31:14Z Modification of titania having different crystallite sizes and their applications as supports for cobalt catalysts การปรับปรุงไทเทเนียที่มีขนาดผลึกต่างกันและการประยุกต์ใช้เป็นตัวรองรับสำหรับตัวเร่งปฏิกิริยาโคบอลต์ Kitima Pinkaew Bunjerd Jongsomjit Chulalongkorn University. Faculty of Engineering Cobalt catalysts Titanium dioxide Thesis (M.Eng.)--Chulalongkorn University, 2008 Ru-modified and Zr-modified titania supported cobalt catalysts with different crystallite sizes of TiO₂ (11-16 nm) were investigated in this study. The catalysts were prepared by impregnation of cobalt precursor onto the modified and unmodified titania. The catalysts were characterized by several techniques such as XRD, BET, SEM & EDX, TEM, TPR, CO chemisorption, and XPS. It was found that the size of cobalt oxides on the support was corresponding to the size of the support used. The TPR results showed that Ru and Zr caused changes in reduction behavior of the cobalt catalysts. The Ru modification on titania support resulted in lower reduction temperature due to the effect of H₂ spillover whereas in case of Zr modification, the reduction temperature was shifted to higher. It indicated that there were formation between cobalt oxides and the support, which was modified with Zr. The TiO₂_11 nm support exhibited more dispersion of Co oxides than the TiO₂_16 nm. It revealed on significant changes in binding energy for Ru-modified/ Zr-modified and unmodified catalysts from XPS results. Based on CO hydrogenation, it was found that the smaller crystallite size of TiO₂ (11 nm) exhibited the better catalytic activity than the larger crystallite size (16 nm) for both modified and unmodified supports. However, the modified supported catalysts resulted in lower C₂-C₄ hydrocarbon product under methanation condition. Ru and Zr modification of the TiO₂ had a significant impact on the properties of Co/TiO₂ catalysts, especially on the larger TiO₂ crystallite size. งานวิจัยนี้ศึกษาคุณลักษณะและสมบัติของตัวเร่งปฏิกิริยาโคบอลต์บนไทเทเนียม ไดออกไซด์ขนาดนาโนที่ปรับปรุงด้วยรูเทเนียมและเซอร์โคเนีย และขนาดไทเทเนียมไดออกไซด์ต่างๆ กันในช่วง 11-16 นาโนเมตร โดยเตรียมไทเทเนียมไดออกไซด์ที่ได้รับการปรับปรุงโดยวิธีการเคลือบฝัง หลังจากนั้นจึงนำไปเคลือบฝังอีกครั้งด้วยโคบอลต์ จากการวิเคราะห์ด้วยเครื่องการกระเจิงรังสีเอ็กซ์ การดูดซับทางกายภาพด้วยไนโตรเจน กระเจิงรังสีเอ็กซ์ การส่องด้วยกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอน การวัดการกระจายตัวของโลหะ กล้องจุลทรรศน์อิเลคตรอนแบบส่องผ่าน การรีดักชันแบบโปรแกรมอุณหภูมิ การดูดซับด้วยแก๊สคาร์บอนมอนอกไซด์ และเอ็กซเรย์โฟโตอิเลคตรอนสเปกโทรสโกปี พบว่าขนาดของโคบอลต์ออกไซด์ใหญ่ขึ้นเมื่อขนาดของไทเทเนียมไดออกไซด์เพิ่มขึ้นจาก 11 เป็น 16 นาโนเมตร ผลจากการทำรีดักชันแบบโปรแกรมอุณหภูมิพบว่า การปรับปรุงไทเทเนียมไดออกไซด์ด้วยรูเทเนียมหรือเซอร์โคเนียมีผลต่อการรีดักชันของตัวเร่งปฏิกิริยาโคบอลต์ การปรับปรุงด้วยรูเทเนียมส่งผลให้อุณหภูมิในการรีดิวซ์ลดต่ำลงเนื่องมาจากการเกิดไฮโดรเจนสปิวโอเวอร์ขึ้น ในขณะที่การปรับปรุงด้วยเซอร์โคเนียส่งผลให้อุณหภูมิในการรีดิวซ์สูงขึ้นซึ่งอาจจะเกิดการฟอร์มตัวกันระหว่างโคบอลต์ออกไซด์และตัวรองรับ และยังพบว่าตัวไทเทเนีมไดออกไซด์ที่มีขนาดเล็กจะเกิดการกระจายตัวของโคบอลต์ที่ดีกว่าบนขนาดใหญ่ และผลจากการทำเอ็กซเรย์โฟโตอิเลคตรอนสเปกโทรสโกปี ไม่พบการเปลี่ยนแปลงของค่าพลังงานการเกิดพันธะ อย่างไรก็ตามเมื่อนำไปทดสอบในปฏิกิริยาไฮโดรจิเนชันของคาร์บอนมอนอกไซด์ภายใต้สภาวะของการทำให้เกิดเป็นมีเทน พบว่าที่ตัวเร่งปฏิกิริยาโคบอลต์บนไทเทเนียมไดออกไซด์ขนาดเล็ก (11 นาโนเมตร) ให้ค่าความว่องไวสูงกว่าทั้งตัวที่ได้รับการปรับปรุงและไม่ได้รับการปรับปรุง โดยมีความแตกต่างของค่าการเลือกเกิดเป็นไฮโดรคาร์บอนที่ยาวขึ้น (C₂-C₄) ต่ำกว่าในเร่งปฏิกิริยาโคบอลต์บนไทเทเนียมไดออกไซด์ที่ได้รับการปรับปรุง ทั้งนี้แสดงว่า ตัวเร่งปฏิกิริยาโคบอลค์บนไทเทเนียมไดออกไซด์ที่ได้รับการปรับปรุงด้วยรูเทเนียมและเซอร์โคเนียทำให้สมบัติในการเร่งปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาโคบอลต์เปลี่ยนแปลงไปโดยมีค่าสูงขึ้น โดยจะส่งผลชัดเจนที่ ผลึกไทเทเนียมไดออกไซด์ขนาดใหญ่ 2012-06-23T11:31:13Z 2012-06-23T11:31:13Z 2008 Thesis http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/20456 en Chulalongkorn University 3370264 bytes application/pdf application/pdf Chulalongkorn University
institution Chulalongkorn University
building Chulalongkorn University Library
country Thailand
collection Chulalongkorn University Intellectual Repository
language English
topic Cobalt catalysts
Titanium dioxide
spellingShingle Cobalt catalysts
Titanium dioxide
Kitima Pinkaew
Modification of titania having different crystallite sizes and their applications as supports for cobalt catalysts
description Thesis (M.Eng.)--Chulalongkorn University, 2008
author2 Bunjerd Jongsomjit
author_facet Bunjerd Jongsomjit
Kitima Pinkaew
format Theses and Dissertations
author Kitima Pinkaew
author_sort Kitima Pinkaew
title Modification of titania having different crystallite sizes and their applications as supports for cobalt catalysts
title_short Modification of titania having different crystallite sizes and their applications as supports for cobalt catalysts
title_full Modification of titania having different crystallite sizes and their applications as supports for cobalt catalysts
title_fullStr Modification of titania having different crystallite sizes and their applications as supports for cobalt catalysts
title_full_unstemmed Modification of titania having different crystallite sizes and their applications as supports for cobalt catalysts
title_sort modification of titania having different crystallite sizes and their applications as supports for cobalt catalysts
publisher Chulalongkorn University
publishDate 2012
url http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/20456
_version_ 1681409973817442304