Catalytic performance of zirconia and mixed oxide zirconia catalysts in isobutene synthesis from synthesis gas

Thesis(M.Eng.)--Chulalongkorn University, 2005

Saved in:

Bibliographic Details
Main Author:	Watcharapong Khaodee
Other Authors:	Suttichai Assabumrungrat
Format:	Theses and Dissertations
Language:	English
Published:	Chulalongkorn University 2008
Subjects:	Isobutenel > Synthesis Catalysis Zirconia Oxide
Online Access:	http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/7022
Tags:	Add Tag No Tags, Be the first to tag this record!
Institution:	Chulalongkorn University
Language:	English

id	th-cuir.7022
record_format	dspace
spelling	th-cuir.70222008-05-27T07:36:47Z Catalytic performance of zirconia and mixed oxide zirconia catalysts in isobutene synthesis from synthesis gas พฤติกรรมในการเร่งปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียและออกไซด์ผสมของเซอร์โคเนียในการสังเคราะห์ไอโซบิวทีนจากแก๊สสังเคราะห์ Watcharapong Khaodee Suttichai Assabumrungrat Bunjerd Jongsomjit Chulalongkorn University. Faculty of Engineering Isobutenel -- Synthesis Catalysis Zirconia Oxide Thesis(M.Eng.)--Chulalongkorn University, 2005 The catalytic performances of various zirconia, ceria and zirconia-ceria mixed oxide catalysts on isosynthesis were studied. The characteristics of the catalysts were determined by using various techniques including BET surface area, XRD, NH[subscript 3-] and CO[subscript 2]-TPD, and SEM/EDX. For micron- and nanoscale zirconia and ceria catalysts, it was found that nanoscale catalysts showed higher activity and selectivity of isobutene in hydrocarbons than micronscale ones. The acid-base properties and phase composition of zirconia influenced the catalytic performance. Effect of temperature ramp during calcination was also investigated. Lower heating rate of calcination exhibited an increase in monoclinic phase in zirconia. The studies revealed that higher selectivity of isobutene in hydrocarbons was resulted from higher intensity of Zr[superscript 3+] and/or more fraction of tetragonal phase present. The catalytic performances of zirconia-ceria mixedoxide catalysts prepared by coprecipitation and physical mixing method were studied. The major factor determining the activity and selectivity of isobutene was the amount of Zr[superscript 3+]. Intensity of Zr[superscript 3+] decreased when ceria was added to zirconia for both preparation methods. It was observed that the physical mixing method exhibited better selectivity of isobutene in hydrocarbons than coprecipitation method in lower content of ceria of 69.2%. It revealed that quantity of Zr[superscript 3+] in the former method was higher than that of the latter. Therefore, it was concluded that the difference in the quantity of Zr[superscript 3+] influenced the catalytic performance of the catalysts. Furthermore, the suitable reaction temperature for isosynthesis was 400 ํC. วิทยานิพนธ์นี้ศึกษาพฤติกรรมในการเร่งปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนีย ซีเรีย และออกไซด์ผสมเซอร์โคเนียและซีเรียทีแตกต่างกันของปฏิกิริยาสังเคราะห์ไอโซบิวทีน การศึกษาคุณลักษณะของตัวเร่งปฏิกิริยาเหล่านี้ทำโดยการใช้วิธีการวัดพื้นที่ผิว การกระเจิงรังสีเอ็กซ์ การคายซับของแอมโมเนียและคาร์บอนไดออกไซด์แบบโปรแกรมอุณหภูมิ และการส่องผ่านด้วยกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอน/การวัดการกระจายตัวของโลหะ สำหรับตัวเร่งปฏิกิริยาเซอร์โคเนียและซีเรียขนาดไมครอนและนาโนเมตรนั้นพบว่าตัวเร่งปฏิกิริยาขนาดนาโนเมตรให้ความว่องไวและการเลือกเกิดของไอโซบิวทีนในไฮโดรคาร์บอนสูงกว่าขนาดไมครอน คุณสมบัติความเป็นกรด-เบสและอัตราส่วนเฟสของเซอร์โคเนียสามารถส่งผลกระทบต่อพฤติกรรมในการเร่งปฏิกิริยาได้ และได้มีการศึกษาถึงผลของอัตราการให้ความร้อนของการเผา โดยพบว่าอัตราการให้ความร้อนที่ต่ำกว่าจะได้เฟสโมโนคลินิกเพิ่มขึ้น จากผลเหล่านี้พบว่าการเลือกเกิดไอโซบิวทีนสูงขึ้นเนื่องมาจากปริมาณเซอร์โคเนียมไอออน (3+) และ/หรือ อัตราส่วนเฟสเตตระโกนอลเพิ่มขึ้น สำหรับการศึกษาออกไซด์ผสมเซอร์โคเนียและซีเรียที่เตรียมด้วยวิธีการตกตะกอนร่วมและการผสมเชิงกลตามลำดับ พบว่าปัจจัยหลักที่มีผลต่อการเลือกเกิดไอโซบิวทีนคือปริมาณเซอร์โคเนียมไอออน (3+) โดยที่ปริมาณเซอร์โคเนียมไอออน (3+) ลดลงเมื่อมีการเติมซีเรียเข้าไปกับเซอร์โคเนียสำหรับการเตรียมทั้งสองวิธี และสังเกตพบว่าวิธีการผสมเชิงกลให้การเลือกเกิดไอโซบิวทีนดีกว่าวิธีการตกตะกอนร่วมสำหรับปริมาณซีเรียในออกไซด์ผสมต่ำกว่า 69.2 เปอร์เซ็นต์ และพบอีกว่าปริมาณเซอร์โคเนียมไอออน (3+) ของวิธีแรกสูงกว่าอีกวิธี ดังนั้นสามารถสรุปได้ว่าความแตกต่างของปริมาณเซอร์โคเนียมไอออน (3+) ส่งผลต่อพฤติกรรมในการเร่งปฏิกิริยา นอกจากนั้นอุณหภูมิในการทำปฏิกิริยาที่เหมาะสมคือ 400 องศาเซลเซียส 2008-05-27T07:36:46Z 2008-05-27T07:36:46Z 2005 Thesis 9741753837 http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/7022 en Chulalongkorn University 2249211 bytes application/pdf application/pdf Chulalongkorn University
institution	Chulalongkorn University
building	Chulalongkorn University Library
country	Thailand
collection	Chulalongkorn University Intellectual Repository
language	English
topic	Isobutenel -- Synthesis Catalysis Zirconia Oxide
spellingShingle	Isobutenel -- Synthesis Catalysis Zirconia Oxide Watcharapong Khaodee Catalytic performance of zirconia and mixed oxide zirconia catalysts in isobutene synthesis from synthesis gas
description	Thesis(M.Eng.)--Chulalongkorn University, 2005
author2	Suttichai Assabumrungrat
author_facet	Suttichai Assabumrungrat Watcharapong Khaodee
format	Theses and Dissertations
author	Watcharapong Khaodee
author_sort	Watcharapong Khaodee
title	Catalytic performance of zirconia and mixed oxide zirconia catalysts in isobutene synthesis from synthesis gas
title_short	Catalytic performance of zirconia and mixed oxide zirconia catalysts in isobutene synthesis from synthesis gas
title_full	Catalytic performance of zirconia and mixed oxide zirconia catalysts in isobutene synthesis from synthesis gas
title_fullStr	Catalytic performance of zirconia and mixed oxide zirconia catalysts in isobutene synthesis from synthesis gas
title_full_unstemmed	Catalytic performance of zirconia and mixed oxide zirconia catalysts in isobutene synthesis from synthesis gas
title_sort	catalytic performance of zirconia and mixed oxide zirconia catalysts in isobutene synthesis from synthesis gas
publisher	Chulalongkorn University
publishDate	2008
url	http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/7022
_version_	1681408929244905472

Catalytic performance of zirconia and mixed oxide zirconia catalysts in isobutene synthesis from synthesis gas

Similar Items